作者：John Wallace

目前，飛秒脈沖和阿秒脈沖能允許科學(xué)家們對原子、分子以及納米顆粒的運動情況展開深入研究。例如，可以將深紫外周期量級脈沖入射到分子上操縱價電子，以通過阿秒光譜學(xué)對分子進(jìn)行高分辨率研究。

目前為止，深紫外波段產(chǎn)生的最短脈寬約為3.7fs（阿秒脈沖為波長更短的極紫外脈沖）。但是近期德國馬克斯-普朗克量子光學(xué)研究所、慕尼黑工業(yè)大學(xué)、路德維希-馬克西米利安大學(xué)以及沙特King Saud大學(xué)的研究人員，采用直接頻率轉(zhuǎn)換方法，獲得了脈寬僅2.8fs的深紫外脈沖，并有望在未來實現(xiàn)脈寬小于1fs的脈沖。^[1]

圖：在真空室中，充有氖氣的準(zhǔn)靜態(tài)氣體盒將寬帶超短中紅外激光脈沖三倍頻后輸出。

氖氣中的三倍頻

為了獲得深紫外超短脈沖，研究人員將脈寬為4fs以下的近紅外激光脈沖聚焦到一個3mm長的氖氣盒中進(jìn)行三倍頻，氣體的壓強(qiáng)為5bar。近紅外寬帶脈沖的中心波長為750nm，能量達(dá)0.25mJ。通過一系列布儒斯特角入射的聚合物薄膜后，近紅外脈沖偏振態(tài)為線偏振，三倍頻后產(chǎn)生了能量為1.5µJ的深紫外脈沖。殘余的高能共線紅外脈沖，通過硅鏡的布儒斯特反射過濾掉，同時將深紫外三倍頻脈沖的能量降至大約300nJ。

這個“準(zhǔn)靜態(tài)”氣體盒置于真空室中，之所以稱之為“準(zhǔn)靜態(tài)”是因為它沒有窗口。氣體從盒中的一個小孔入射到另一個小孔。聚焦的紅外光束通過小孔出入氣體盒。

隨后，研究人員利用自相關(guān)儀測量輸出脈沖的自相關(guān)信號。自相關(guān)儀全部由反射元件構(gòu)成以避免色散。自相關(guān)儀包括離子質(zhì)譜儀，通過氪原子的三光子電離測量自相關(guān)信號。首先對深紫外脈沖進(jìn)行分束，并在其中一路施加可調(diào)延遲。氪離子的數(shù)量隨延遲的變化，對應(yīng)于深紫外脈沖條紋分辨的自相關(guān)信號，從而產(chǎn)生波長為230~300nm的紫外光譜，能量峰值位于263nm處。

測量獲得的脈寬為2.8fs。根據(jù)計算，測量到的脈沖紫外譜對應(yīng)的傅氏變換極限脈寬為2.5fs。兩者十分相近。

完全控制電子以便于光譜學(xué)研究

研究人員相信，利用這些深紫外脈沖能夠有效地在電子價帶產(chǎn)生疊加態(tài)，從而首次在中性分子中產(chǎn)生價電子波包。同時由于沒有了強(qiáng)的近紅外脈沖，這將有利于對這些分子的時間分辨吸收，或者有助于對這些分子的光電子譜進(jìn)行研究。

研究負(fù)責(zé)人Eleftherios Goulielmaki表示：“雖然我們已經(jīng)取得了這些初步的成功，但目前還沒有完全開發(fā)出該方法的應(yīng)用潛力�，F(xiàn)在，我們正在利用近單周期激光脈沖的非線性動力學(xué)特性，試圖在這些氣體盒中產(chǎn)生更寬的紫外譜。產(chǎn)生的光譜在該波段甚至可以支持亞飛秒脈沖。初步的研究結(jié)果讓我們感到非常振奮，我們希望該技術(shù)能夠與極紫外阿秒脈沖技術(shù)一道，在納米尺度上完全控制電子的應(yīng)用中扮演關(guān)鍵角色。”

參考文獻(xiàn)
1. F. Reiter et al., Opt. Lett. 35, 13, p. 2248 (Jul. 1, 2010).