據(jù)悉，這項(xiàng)工作擴(kuò)展了軟層次上層結(jié)構(gòu)的構(gòu)造，為智能全息提供了一個(gè)令人滿意的開放式方案，激發(fā)了先進(jìn)的顯示、安全和通信。

摘要

作為一種公認(rèn)的光學(xué)數(shù)據(jù)編碼和提取技術(shù)，全息術(shù)在當(dāng)今信息的小型化、多功能性和可調(diào)諧性方面面臨著日益增長(zhǎng)的追求。盡管在元全息圖方面取得了令人矚目的成就，但同時(shí)實(shí)現(xiàn)動(dòng)態(tài)可調(diào)諧性和高維多路復(fù)用仍然至關(guān)重要，這成為這一新興前沿領(lǐng)域的一個(gè)瓶頸。本文提出了一種創(chuàng)新的解決方案，將光在手性液晶中的有限穿透深度與其固有的刺激響應(yīng)特性相結(jié)合�；�于光活性手性摻雜劑和非對(duì)稱光圖案化邊界約束自組織，同時(shí)制作了光激活光譜可調(diào)諧、偏振和方向相關(guān)全息圖。作為信息技術(shù)的一個(gè)有希望的例子，我們展示了一種加密的信號(hào)光，其中波長(zhǎng)、傳播方向、光的螺旋度和反應(yīng)持續(xù)時(shí)間作為信息解密的自定義密鑰。這項(xiàng)工作擴(kuò)展了軟層次上層結(jié)構(gòu)的構(gòu)造，為智能全息提供了一個(gè)令人滿意的開放式方案，激發(fā)了先進(jìn)的顯示、安全和通信。

1介紹

有效記錄、多路復(fù)用、加密和讀出大量數(shù)據(jù)是現(xiàn)代信息社會(huì)的先決條件。起源于上個(gè)世紀(jì)的全息術(shù)已經(jīng)成為編碼和重建某些物體的整個(gè)光學(xué)信息的一種重要技術(shù)。它可以為人類的視覺感知提供生動(dòng)的3D觀察，并在3D顯示、信息技術(shù)甚至娛樂領(lǐng)域激發(fā)了非凡的應(yīng)用。然而，傳統(tǒng)的全息元件依賴于沿傳播方向的相位積累，導(dǎo)致體積大、分辨率低和嚴(yán)重的波長(zhǎng)依賴性。這僅僅是利用了全息技術(shù)所能提供的機(jī)會(huì)的一瞥。為了滿足光子集成的趨勢(shì)，具有超緊湊體積和特殊功能的超表面近年來成為一個(gè)熱門話題。為了釋放信息處理的容量并加強(qiáng)信息處理的安全性，人們發(fā)明了多種智能全息復(fù)用方案，包括波長(zhǎng)、偏振、軌道角動(dòng)量、和非線性復(fù)用。

方法和消色差相移示意圖。（A）元全息圖離軸照明方法示意圖。（B）一幅花卉RGB圖像的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。（C）等離子體納米線天線的結(jié)構(gòu)。（D）從400 nm到750 nm波長(zhǎng)，具有不同μ（單位弧度）的天線的相移性能的仿真結(jié)果。模擬設(shè)置：金屬材質(zhì)為Au；金膜厚度為120納米；周期∧=200 nm；長(zhǎng)度l=140 nm；寬度w=60 nm。

盡管取得了這些令人印象深刻的成就，但仍存在一些具有挑戰(zhàn)性的問題，特別是在同時(shí)實(shí)現(xiàn)動(dòng)態(tài)可調(diào)性和混合復(fù)用方面。一方面，擴(kuò)展多自由度迫在眉睫。制作定向全息圖仍然很難。另一方面，全息圖的動(dòng)態(tài)控制是關(guān)鍵，目前備受追捧。很少有人致力于使用可拉伸基板、電子印刷電路板、相變材料、和受控化學(xué)反應(yīng)。嚴(yán)格的要求和高度復(fù)雜的實(shí)現(xiàn)使得同時(shí)實(shí)現(xiàn)主動(dòng)可調(diào)和高維全息復(fù)用非常困難，尤其是在可見光區(qū)域。在可重構(gòu)光學(xué)器件方面，液晶（LC）已被確定為最具吸引力的平臺(tái)之一。特別是膽甾相液晶（CLC）由于其自組裝手性光子晶體和圓極化選擇性光子帶隙（PBG）而引起了眾多關(guān)注。最近，發(fā)現(xiàn)平面CLC以多色和偏振確定的方式調(diào)制反射幾何相位。如果進(jìn)一步利用CLC中有限的光穿透深度并引入其固有的刺激響應(yīng)特性，則可以預(yù)期同時(shí)編碼雙向功能性和動(dòng)態(tài)可調(diào)性的混合多路復(fù)用全息圖。

在這項(xiàng)工作中，我們提出了基于手性可逆液晶超結(jié)構(gòu)的可見光區(qū)光激活混合復(fù)用全息術(shù)。通過引入具有不對(duì)稱光圖案化邊界的光敏手性分子，可以在可調(diào)諧寬帶上高效地重建高質(zhì)量的傳播方向相關(guān)圖像。光觸發(fā)的中心對(duì)稱全息圖像（如笑臉或哭臉）之間的可逆切換也被證實(shí)對(duì)照明圓偏振具有高靈敏度。這種新方法將多個(gè)多路復(fù)用方案集成到一個(gè)設(shè)備中，促進(jìn)了先進(jìn)的全息顯示、高容量信息存儲(chǔ)和高安全性加密。作為信息技術(shù)的一個(gè)很有前景的例子，我們進(jìn)一步用可變獨(dú)立編碼通道演示了加密信號(hào)光。

2結(jié)果和討論

2.1設(shè)計(jì)原則

平面CLCs激發(fā)的圓極化選擇性PBG顯示在nop和nep之間，其中p分別是螺距，no/ne是普通/特殊折射率。與CLC上部結(jié)構(gòu)具有相同手性的圓偏振光被完全反射，而正交的圓偏振光被透射�？紤]到非均勻排列，反射光將被賦予一個(gè)額外的幾何相位，該相位是CLCs局部入射面方向角的兩倍，并顯示手性決定符號(hào)�？梢詫⒉粚�(duì)稱方向印在足夠厚的CLC的初始和終端控制器上，從而實(shí)現(xiàn)與傳播方向相關(guān)的光束整形。在這里，為了實(shí)現(xiàn)主動(dòng)多路復(fù)用全息圖，我們進(jìn)一步利用這種軟物質(zhì)的多功能刺激響應(yīng)性來利用這些奇異的光學(xué)特性。CLC的螺距甚至慣用手對(duì)電場(chǎng)、熱處理和光照都很敏感。

圖1示意性地說明了所提出的動(dòng)態(tài)和混合復(fù)用全息術(shù)。一開始，用不對(duì)稱排列編碼的左手CLC反射左圓偏振（LCP），并在相反方向照明下重建雙向全息圖像（如哭臉和“2018”）。而右圓極化（RCP）是完全傳輸?shù)�，由于傳輸過程中沒有幾何相位調(diào)制，因此不會(huì)生成圖像。通過紫外光刺激，原始手性超結(jié)構(gòu)逐漸反轉(zhuǎn)為右手，伴隨著連續(xù)可調(diào)的PBG。因此，具有期望工作頻帶的RCP被反射，并且?guī)缀蜗辔徽{(diào)制的符號(hào)從+翻轉(zhuǎn)到−. 在這種情況下，分別生成中心對(duì)稱圖像（例如，笑臉和“8102”）。通過抽運(yùn)紫光或綠光，這種光學(xué)尋址全息圖是可逆的。該設(shè)計(jì)將多種復(fù)用方案集成到單個(gè)全息圖中，包括傳播方向、螺旋度、入射光波長(zhǎng)和外部刺激時(shí)間（即反應(yīng)持續(xù)時(shí)間）。

圖1動(dòng)態(tài)和混合復(fù)用全息圖。對(duì)紫光和綠光驅(qū)動(dòng)的手性可逆液晶超結(jié)構(gòu)的反手性分別進(jìn)行了標(biāo)記，得到了中心對(duì)稱的重構(gòu)圖像。紅色/黃色箭頭表示具有不同波長(zhǎng)的入射光和反射光。與上層和基板相鄰的LC控制器以橙色突出顯示。LCP，左圓極化；RCP，右圓極化。

2.2光激活混合全息復(fù)用

通過將靜態(tài)摻雜劑R5011和手性相反的偶氮苯手性分子ChAD-3C-S摻雜到向列相主體中，可以獲得所需的手性可逆CLC超結(jié)構(gòu)。由于缺乏光異構(gòu)化基團(tuán)，R5011的吸收光譜在紫外光照射下沒有明顯變化。而ChAD-3C-S對(duì)紫光和綠光敏感，這可以通過其吸收光譜進(jìn)行驗(yàn)證。在泵浦光照射下，CLC上部結(jié)構(gòu)的螺距不斷調(diào)整，并且由于ChAD-3C-S的光異構(gòu)化反應(yīng)，慣用手可逆反轉(zhuǎn)，如圖2a所示，并通過相應(yīng)的可變透射光譜進(jìn)行驗(yàn)證。作為第一個(gè)示例，在CLC全息圖的正面和背面分別編碼了兩幅帶有哭臉和阿拉伯?dāng)?shù)字“2018”的圖像。這兩種相位剖面都是使用經(jīng)典的Gerchberg–Saxton（GS）算法計(jì)算的，該算法廣泛應(yīng)用于純相位全息術(shù)。為了避免零階對(duì)重建圖像的影響，采用了離軸設(shè)計(jì)，從而大大提高了信噪比。

圖2動(dòng)態(tài)CLC全息圖的組成和圖像。a） ChAD-3C-S和R5011混合物的光定向手性反轉(zhuǎn)的機(jī)理說明。插圖：ChAD-3C-S光異構(gòu)化反應(yīng)示意圖。b，c）理論導(dǎo)向分布和b，d）超高速和c，e）底物的d，e）反射圖像。從黑色到白色的顏色變化表明方向在0°到180°之間變化。先后標(biāo)記了紫外光的輻照時(shí)間和實(shí)時(shí)手性。所有比例尺均為100μm。

圖3a說明了表征CLC全息圖性能的實(shí)驗(yàn)裝置。為了研究其多色性和偏振選擇性行為，采用了超連續(xù)譜激光器、聲光可調(diào)諧濾波器、偏振器和四分之一波片分別控制入射波長(zhǎng)和偏振態(tài)。反射的衍射圖像被投影到遠(yuǎn)場(chǎng)的屏幕上，并由可見光攝像頭捕捉。圖3b，c顯示了在相反照明方向下的全息重建。正如所預(yù)測(cè)的那樣，只有達(dá)到一定穿透深度的入口手征超結(jié)構(gòu)才能影響反射光，并且計(jì)數(shù)器表面幾乎是不可見的。在紫光刺激之前，LCP的發(fā)病率上生成了清晰的高質(zhì)量圖像（即哭臉和“2018”），沒有任何重疊或扭曲，與理論計(jì)算很好地匹配。轉(zhuǎn)換效率（定義為重建圖像與全反射的強(qiáng)度比）高達(dá)66%，這得益于純相位調(diào)制。而對(duì)于RCP，只能觀察到一個(gè)薄弱點(diǎn)，這主要?dú)w因于菲涅耳反射。

在CLC超結(jié)構(gòu)的手性反轉(zhuǎn)之后，RCP被反射并經(jīng)歷共軛相位剖面，從而形成具有高保真度的對(duì)稱分布的離軸圖像，即笑臉和“8102”。中心對(duì)稱點(diǎn)正是零級(jí)反射光的位置。隨著紫外光的照射，可用光譜帶從近紅外區(qū)向綠色區(qū)移動(dòng)。應(yīng)該提到的是，圖像大小隨成像距離和調(diào)制波長(zhǎng)線性增加。對(duì)于線偏振入射光，與CLC具有相同手性的圓偏振分量被反射并形成全息圖像，而相反的圓偏振分量透射并形成亮點(diǎn)。

圖3動(dòng)態(tài)CLC全息圖的光學(xué)特性。a）光學(xué)設(shè)置。聲光可調(diào)諧濾波器；QWP，四分之一波片；BS，非極化分束器。b、 c）在b）前照和c）后照條件下，不同紫外光照射時(shí)間下的反射衍射圖像。依次標(biāo)記入射光的波長(zhǎng)和偏振狀態(tài)，順時(shí)針/逆時(shí)針指示RCP/LCP。

2.3光信息加密

光密碼技術(shù)由于其固有的將眾多獨(dú)立的編碼通道結(jié)合在一起從而提高安全性的能力，已成為信息安全和反盜版技術(shù)中最重要的方法之一。在這里，以光折變方式實(shí)現(xiàn)高維全息復(fù)用必將促進(jìn)先進(jìn)的光學(xué)信息處理和加密。作為原理驗(yàn)證應(yīng)用，圖4精心設(shè)計(jì)并演示了加密信號(hào)燈。傳統(tǒng)信號(hào)燈的四個(gè)方向信息（圖4a）都加密到一個(gè)CLC設(shè)備（圖4b）中，并發(fā)送到多個(gè)接收器。收到后，可以根據(jù)自定義密鑰對(duì)其解密并讀取不同的信號(hào)，這些密鑰由關(guān)于輻照時(shí)間、波長(zhǎng)、螺旋度和傳播方向的特定信息組成。

如圖4c-f所示，這樣一個(gè)相同的樣本可以被提取到不同的全息圖像中，也就是說，用相應(yīng)的鍵被破譯成多條消息。例如，紫色2 s、650 nm、LCP和前照燈的鍵2顯示了一個(gè)紅色向右箭頭（圖4d），表示“請(qǐng)勿右轉(zhuǎn)！”。鍵4會(huì)出現(xiàn)一個(gè)綠色向左箭頭（圖4f），表示“向左走！”。此外，許多其他具有復(fù)雜信息的圖像，包括莫爾斯電碼和字母，都可以進(jìn)行加密和解密，為信息存儲(chǔ)和處理提供了一種高密度、高安全性的方法。

圖4加密信號(hào)燈。a）傳統(tǒng)信號(hào)燈示意圖。b） CLC密文超速率和基底上的期望導(dǎo)子分布及其理論重構(gòu)。從黑色到白色的顏色變化表明方向在0°到180°之間變化。c–f）不同的自定義密鑰和各自解密的光學(xué)信息，在每個(gè)圖像和反射衍射圖像中標(biāo)記實(shí)時(shí)手性和圓偏振狀態(tài)。所有比例尺均為100μm。

通過采用高分辨率光圖案化系統(tǒng)和優(yōu)化的數(shù)值算法，可以提高轉(zhuǎn)換效率和伴隨純相位全息圖的散斑噪聲。與其他刺激相比，由于無線操作方便、無創(chuàng)性和高遠(yuǎn)程分辨率的優(yōu)勢(shì)，光控制通常更可取。在強(qiáng)光照射下，這些全息圖的響應(yīng)時(shí)間可以達(dá)到二級(jí)。這滿足了潛在應(yīng)用的概念驗(yàn)證要求，但由于偶氮手性分子的整個(gè)螺旋結(jié)構(gòu)必須逐漸展開，因此很難得到顯著改善。其他刺激響應(yīng)材料，如電調(diào)諧CLC，是進(jìn)一步加速某些實(shí)際應(yīng)用的開關(guān)過程的有力候選材料。通過進(jìn)一步引入具有弱熱弛豫和降解的手性摻雜劑，并優(yōu)化封裝，可以顯著延長(zhǎng)穩(wěn)定性和重復(fù)性。也可以采用其他手性光子結(jié)構(gòu)。

多像元全息圖。（A至C）RGB圖像圖案的花全息圖的模擬結(jié)果。（D至F）分別對(duì)應(yīng)于紅色、綠色和藍(lán)色圖像圖案的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。（G到I）中國地圖RGB全息圖，由花圖像的同一全息圖亞面以不同的光入射角再現(xiàn)。

3結(jié)論

總之，我們展示了一種通過光驅(qū)動(dòng)手性可逆液晶超結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)動(dòng)態(tài)和混合復(fù)用全息術(shù)的新方案。非對(duì)稱邊界約束下的快速自組織與內(nèi)在外部刺激響應(yīng)的協(xié)同作用，將全息工程提升到了前所未有的水平。產(chǎn)生了光譜可調(diào)諧、螺旋度選擇性和雙向可見光全息圖，具有質(zhì)量高、效率高和可逆性好的優(yōu)點(diǎn)。作為原理驗(yàn)證應(yīng)用，提出了一種加密信號(hào)燈，可以將其解密為定制的方向消息。這項(xiàng)工作涉及與當(dāng)前靜態(tài)元全息相關(guān)的幾個(gè)關(guān)鍵問題，可能是在單個(gè)全息圖中同時(shí)實(shí)現(xiàn)動(dòng)態(tài)和高維復(fù)用的一個(gè)令人滿意的解決方案。這種新穎的開放式策略是向前邁出的重要一步，可能會(huì)激發(fā)全息顯示、高容量和高安全信息技術(shù)的多方面應(yīng)用。

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