近期，精密光譜科學(xué)與技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室吳健教授團(tuán)隊(duì)在超快激光誘導(dǎo)里德堡態(tài)激發(fā)研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)利用飛秒強(qiáng)激光與分子相互作用產(chǎn)生里德堡原子，并結(jié)合電子-原子核關(guān)聯(lián)能譜技術(shù)，揭示了多光子共振激發(fā)是強(qiáng)激光誘導(dǎo)里德堡態(tài)產(chǎn)生的普適機(jī)制。研究結(jié)果以“Electron-nuclear correlated multiphoton-route to Rydberg fragments of molecules”為題，2019年2月發(fā)表在 《自然通訊》（Nature Communications）。該工作與上海交通大學(xué)何峰研究員合作完成，華東師范大學(xué)為第一完成單位，精密光譜科學(xué)與技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的博士研究生張文斌為論文的第一作者，我校吳健教授和上海交通大學(xué)的何峰研究員是論文的共同通訊作者。

柳暗花明：兩年反復(fù)試驗(yàn)探索終得突破

據(jù)研究團(tuán)隊(duì)成員介紹，這項(xiàng)研究成果從最開始實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)獲得到最終文章發(fā)表歷時(shí)將近2年。2017年初，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)強(qiáng)激光場(chǎng)作用下產(chǎn)生的中性里德堡原子和帶電的粒子一樣可以被探測(cè)器探測(cè)到。然而，他們分析數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)中性里德堡原子的原子核能譜出現(xiàn)了奇怪的尖銳峰結(jié)構(gòu)，這與之前研究人員提出的常規(guī)的受挫隧穿圖像的預(yù)測(cè)結(jié)果很不一樣。在這之后很長的一段時(shí)間里，研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)行了非常多次的討論和分析，不斷提出新的物理解釋，但又很快被自己否定。但他們并沒有因此放棄，而是不斷提高測(cè)量的精度和分辨率，并測(cè)試不同的物理?xiàng)l件下里德堡態(tài)的激發(fā)過程，希望可以了解里德堡態(tài)激發(fā)背后的真正的普適的物理機(jī)制。在經(jīng)歷了數(shù)不勝數(shù)的實(shí)驗(yàn)以及反復(fù)討論后，吳健教授團(tuán)隊(duì)最終發(fā)現(xiàn)，當(dāng)把電子與原子核關(guān)聯(lián)起來考慮時(shí)，所有問題都迎刃而解了。

吳健教授課題組成員

高激發(fā)的中性里德堡態(tài)原子之惑

超快強(qiáng)激光作用下，原子或分子內(nèi)的束縛電子將從光場(chǎng)中吸收光子能量發(fā)生電離。根據(jù)激光強(qiáng)度的不同，電子的超快電離可以理解為多光子電離或量子隧穿機(jī)制。近年來，研究人員發(fā)現(xiàn)，在強(qiáng)激光場(chǎng)作用下，電子有一定的概率不被電離而被囚禁在里德堡態(tài)，形成穩(wěn)定的中性里德堡原子分子。

超短飛秒激光誘導(dǎo)氫氣分子解離

產(chǎn)生中性里德堡原子及其符合探測(cè)示意圖

中性里德堡原子分子具有諸多顯著的特征，例如巨大的軌道半徑、極長的相干時(shí)間、較大的碰撞截面、強(qiáng)電偶極矩以及高電極化率等。這些特性使得里德堡原子分子在精密光譜與精密測(cè)量、量子非線性光學(xué)、非平衡量子多體動(dòng)力學(xué)、量子計(jì)算與量子信息等交叉研究前沿中有許多重要的應(yīng)用。

作為產(chǎn)生里德堡原子分子的重要手段之一，強(qiáng)激光誘導(dǎo)里德堡態(tài)激發(fā)在中性原子加速、近閾值諧波產(chǎn)生、低能光電子譜結(jié)構(gòu)產(chǎn)生以及多光子拉比振蕩等強(qiáng)場(chǎng)物理現(xiàn)象中同樣有著重要的應(yīng)用。經(jīng)過不斷的科學(xué)探索，研究人員提出強(qiáng)激光誘導(dǎo)里德堡態(tài)激發(fā)的物理機(jī)制與原子分子電離機(jī)制類似，可以用多光子共振激發(fā)或受挫量子隧穿圖像來解釋。多光子共振激發(fā)機(jī)制指出，電子吸收多個(gè)光子能量后直接共振布居到里德堡軌道上，而受挫量子隧穿圖像指出部分隧穿電子由于從光場(chǎng)中獲得的動(dòng)能較小，不足以克服原子核庫倫勢(shì)的束縛，從而在激光場(chǎng)消失后有一定的概率會(huì)被原子核重新俘獲，形成高激發(fā)的中性里德堡態(tài)原子。

然而，自從強(qiáng)激光誘導(dǎo)里德堡態(tài)激發(fā)現(xiàn)象被發(fā)現(xiàn)以來，強(qiáng)激光場(chǎng)作用下產(chǎn)生里德堡原子分子的物理機(jī)制一直在多光子共振激發(fā)機(jī)制和受挫隧穿機(jī)制二者之間飽受爭(zhēng)議。其主要原因是，在過去的研究中，里德堡原子分子激發(fā)過程中電子與原子核之間的關(guān)聯(lián)效應(yīng)一直被忽略。

分子內(nèi)電子-核關(guān)聯(lián)效應(yīng)激發(fā)新通道

氫氣分子（H2）作為最簡單的兩電子中性分子系統(tǒng)，在揭示分子基本動(dòng)力學(xué)過程方面扮演了十分重要的角色。基于此前發(fā)展的中性里德堡原子探測(cè)技術(shù)，吳健教授團(tuán)隊(duì)提出利用紫外飛秒強(qiáng)激光脈沖與氫氣分子相互作用，開展強(qiáng)激光誘導(dǎo)里德堡態(tài)激發(fā)過程的實(shí)驗(yàn)探索。通過符合探測(cè)光電離解離產(chǎn)生的離子H+、中性里德堡原子H*和自由電子，并結(jié)合電子-原子核關(guān)聯(lián)能譜技術(shù)，實(shí)驗(yàn)揭示了多光子共振激發(fā)為強(qiáng)激光誘導(dǎo)里德堡態(tài)產(chǎn)生的普適機(jī)制。

利用電子-核關(guān)聯(lián)能量譜，強(qiáng)激光場(chǎng)作用下氫氣分子雙電離通道和里德堡原子激發(fā)通道均可用三步過程很好的描述。首先，氫氣分子發(fā)生單電離過程；其次，產(chǎn)生的氫氣分子離子（H2+）核波包將經(jīng)由不同的光子分辨路徑在勢(shì)能曲線上運(yùn)動(dòng)；最后，當(dāng)核波包運(yùn)動(dòng)到一定的核間距時(shí)會(huì)進(jìn)一步發(fā)生共振增強(qiáng)電離躍遷到庫倫排斥態(tài)，最終解離形成兩個(gè)質(zhì)子,即雙電離通道，或者經(jīng)多光子共振激發(fā)后布居到高激發(fā)里德堡態(tài)，最終解離形成一個(gè)質(zhì)子和一個(gè)中性里德堡原子，即里德堡原子激發(fā)通道。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，里德堡態(tài)多光子共振激發(fā)時(shí)的核間距要小于發(fā)生共振增強(qiáng)電離時(shí)的核間距。另外，由于斯塔克位移效應(yīng)的影響，發(fā)生里德堡態(tài)共振激發(fā)處的核間距大小隨著激光強(qiáng)度的增加而變大。這一變化將影響電子與解離原子核之間的分配比，從而引起里德堡原子的能譜結(jié)構(gòu)隨光強(qiáng)的變化。當(dāng)光強(qiáng)達(dá)到一定強(qiáng)度時(shí)，氫氣分子雙電離通道和里德堡原子激發(fā)通道的解離原子核能譜變得非常相似。

這一現(xiàn)象表明，多光子共振激發(fā)機(jī)制作為強(qiáng)激光誘導(dǎo)里德堡態(tài)產(chǎn)生的普適機(jī)制，同樣可以很好的解釋受挫隧穿電離理論的預(yù)測(cè)結(jié)果。該項(xiàng)研究揭示了分子內(nèi)電子-核關(guān)聯(lián)效應(yīng)在里德堡原子產(chǎn)生的過程中的重要性，極大深化了我們對(duì)強(qiáng)激光誘導(dǎo)里德堡態(tài)激發(fā)這一基本物理行為的認(rèn)識(shí)，為強(qiáng)場(chǎng)里德堡原子分子激發(fā)的相干調(diào)控提供了新方法和新思路。

吳健教授團(tuán)隊(duì)長期從事超快強(qiáng)激光作用下分子超快行為精密測(cè)量與控制方面的研究，例如圍繞分子內(nèi)電子-核關(guān)聯(lián)效應(yīng)，發(fā)展了電子-離子多體符合成像技術(shù)和電子-原子核關(guān)聯(lián)能譜技術(shù)，首次實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到分子內(nèi)電子-核在多光子吸收過程中的能量關(guān)聯(lián)共享效應(yīng)[Phys. Rev. Lett.111, 023002 (2013)]，揭示了分子振動(dòng)態(tài)布居作為電子-核共享多光子能量的物理機(jī)制[Phys. Rev. Lett. 117, 103002 (2016)]，利用電子重散射為原子核存儲(chǔ)更多的光子能量提供了嶄新的途徑[PNAS 115, 2049 (2018)]。2017年，進(jìn)一步發(fā)展了中性里德堡原子探測(cè)技術(shù)，首次實(shí)現(xiàn)了強(qiáng)激光場(chǎng)作用下分子內(nèi)電子重俘獲超快動(dòng)態(tài)過程的精密測(cè)量與操控[Phys.Rev.Lett.119,253002(2017)]。